近日，昆明理工大学何素芳/罗永明教授团队在国际权威期刊Advanced Energy Materials（IF2024=24.4）上以题为“Regulating and Stabilizing Strong Metal-Support Interactions on Ni/TiO2 by Crystal Phase for Ultra-Stable Ethanol Reforming” 发表乙醇重整制氢领域最新研究成果。博士研究生朱松山为论文第一作者，何素芳教授（分析测试研究中心）、陆继长副教授（环境科学与工程学院）和罗永明教授（化学工程学院）为该文共同通讯作者，昆明理工大学为第一署名单位和唯一通讯单位。

该研究利用TiO2晶相工程策略调变和稳定Ni/TiO2催化剂上的强金属-载体相互作用（SMSI），成功构筑了部分封装的Ni/r-TiO2催化剂，同时实现了金属Ni位点和Ni-TiO2周边界面位点的适度暴露，并克服了强金属-载体相互作用（SMSI）对高温富氢条件的结构敏感性，有效抑制了金属Ni烧结和积碳，从而在乙醇水蒸气重整制氢（ESR）反应中保持了长达420 h的高催化活性和结构稳定性。

该研究还揭示了SMSI结构对ESR反应机制和失活机理的影响，以及SMSI结构位点与复杂的ESR反应间的结构-性能关系。通过反应动力学，结合原位DRIFTS-MS、TPSR-MS和DFT计算等研究证实，Ni/TiO2催化剂上的ESR反应始于乙醇脱氢为乙醛，随后通过乙酰基中间体优先氧化为乙酸，而不是分解为CO和CH4。Ni/r-TiO2催化剂上弱化的SMSI结构暴露了高活性的Ni-TiO2表面位点，增强了乙醇吸附活化，降低了基本步骤的反应能垒。该研究可为SMSI在其它结构敏感反应中的设计和应用提供指导。

TiO2晶相调变和稳定Ni/r-TiO2催化剂SMSI及其强化ESR反应的示意图

研究工作得到了国家自然科学基金（重点、地区、青年）、云南省基础研究基金（重点、面上）、云南省重大科技专项等项目以及云南省重点实验室、省创新团队、省高校重点实验室等平台的资助。

全文链接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/aenm.202402295