【研究背景】

开发高能量密度锂硫（Li-S）电池的路线描绘了充分利用清洁和绿色可再生资源的前景。目前，Li−S电池最棘手的问题是其迟缓的硫氧化还原反应动力学以及中间多硫化锂（LiPSs）在高硫载量和贫电解质条件下的扩散穿梭。与典型的催化过程类似，贫电解质硫转化的第一步涉及LiPS去溶剂化，而氧化Li2S前的最后一步需要释放所占据的催化活性位点。虽然这些步骤是定义整体反应动力学的关键步骤，但这两个步骤在此前的Li−S化学中很少涉及。此过程涉及多步电子转移和多相转化，因此需要有针对性和高效的催化剂。

【工作介绍】

近日，温州大学化材学院杨植教授团队联合浙江大学的范修林教授，在国际知名期刊Advanced Function Materials上发表题为“Dynamic stereo-conformation of catalyst-in-cavity biomimetic enzymes enable high-sulfur-utilization and lean-electrolyte lithium-sulfur batteries”的文章。该工作，受启发于天然酶结构中各组分的协同作用，巧妙将磺化钴酞菁（CoPC）催化中心植入β-环糊精（β-CD）腔中，在硫正极中高精度地构筑了仿生酶催化剂（β-CD@CoPC）。这种多功能的β-CD@CoPC催化剂显著提高了贫电解质锂硫电池的硫氧化还原活性，同时加速了放电产物Li2S在催化剂表面的解离。结果表明，具有β-CD@CoP仿生催化剂的Li−S软包电池实现了优异的电化学性能。通过多种半原位/原位实验手段系统地确定了电化学性能改进的根源。更重要的是，通过拟合米氏方程确定了米凯利斯常数（Km）是锂硫电池仿生酶催化活性的关键描述符，有助于快速、高效地筛选Li-S电池催化剂。

图1. 仿生酶催化的硫转化机理、酶催化活性的关键描述符及软包电池循环性能图

相关研究结果发表于近期的《Advanced Function Materials》（DOI: 10.1002/adfm.202406455），温州大学为第一通讯单位，温州大学化学与材料工程学院2022级博士生东洋洋和浙江大学博士生张海阔为共同第一作者，温州大学化材学院杨植教授、蔡冬博士、杨硕副教授和浙江大学范修林教授为该论文共同通讯作者，相关工作受到国家自然科学基金（22309136、22109119、51972238）、浙江省自然科学基金(LQ22B030003、LR23B030002)、温州市重大科技创新项目(ZG2021013)和温州大学博士创新基金（3162023001002）等项目的资助。

原文链接：https://doi.org/10.1002/adfm.202406455